Naceu en Betanzos o 17 de decembro de 1895. Comezou a traballar de moi novo, para axudar a súa familia a atender a fonda que posuían na praza de María Pita, na Coruña. Cara a 1909 emigrou a Bos Aires, de onde regresou dous anos despois. Volveu á Coruña e atopou traballo no consulado de Francia. Debido á precariedade económica emigrou outra volta, desta vez a Bordeos, onde viviu durante uns meses.
En 1916, Ánxel Casal foi un dos primeiros en acudir ao chamamento que as Irmandades da Fala lle fxeron ao pobo galego, con motivo da súa fundación, e fíxose socio. En novembro de 1918 toma parte na primeira asemblea de Irmandades, celebrada en Lugo, e asina as súas conclusións. A partir deste momento o seu nome aparecerá entre os máis activos dentro do galeguismo
En 1920 casou con María Miramontes, modista, e entre os dous abriron unha das primeiras tendas de venda de tecidos que existiu na Coruña. Por aquel entón recibiu unha carta de Labarta Pose enviada desde Barcelona, na que lle propuña fundar unha editorial. O proxecto non callou, pero pouco despois asociouse con Leandro Carré Alvarellos e, en novembro de 1924 quedou fundada na Coruña a editorial Lareira (con Carré como director e Casal como administrador).
A revista Nós, que nacera en Ourense en 1920 e que, a partir do número 16, pasara a imprimirse a Pontevedra en busca de menores custos, e que a pesar de todo suspende a súa publicación no número 18 (1o de xuño de 1923), atopa en Lareira a imprenta amiga que lle permite seguir adiante, e de alí sae o número 19 o día 25 de xullo de 1925.
En agosto de 1927, por diferenzas xurdidas entre os dous fundadores, sepáranse. Casal, que quedou co local primitivo, funda nel a editorial Nós, e segue imprimindo a revista homónima, que xa non cambiará de impresor e que a partir do número 44 e até a súa desaparición levará á beira do nome de Vicente Risco como director artístico, o de Ánxel Casal como administrador.
O nome completo da editorial era “Nós, pubricacións galegas e imprenta”, e realmente o adxectivo galegas estaba xustifcado, pois toda a súa actividade estaba relacionada coa cultura e problemática xeral de Galicia. Ademais, o taller imprimía A Nosa Terra, órgano ofcial das Irmandades da Fala, Casal aínda tiña tempo para ser membro moi activo do Conservatorio de Arte Galega da Coruña, co que colaborou na posta en escena de varias obras de teatro galego, e para botar a andar a primeira escola de ensino primario en galego que existiu, na que estudaron gratuitamente máis dun cento de nenos. O mestre era o propio Ánxel Casal.
Militante desde a súa creación do Partido Galeguista e pertencente á masonaría, en febreiro de 1936, tras a vitoria da Fronte Popular, Casal foi elixido concelleiro do Concello de Santiago e alcalde, por votación entre os concelleiros. Este cargo levaba aparellado os de vicepresidente da Deputación da Coruña e membro do Comité Executivo para o Estatuto de Autonomía, desenvolverá unha frenética actividade para conseguir a súa aprobación. Como alcalde impulsará tamén a iniciativa de Álvaro de las Casas para constituír a Asociación de Escritores de Galicia. O 16 de xullo entrega nas cortes o texto estatutario aprobado o 28 de xuño.
Casal tamén formou parte da comisión que foi a Madrid a entregar o texto do Estatuto ás Cortes e regresou inmediatamente a Galicia. Ao coñecer as novas golpistas, regresa a Compostela para tratar de impedir o éxito do golpe de estado.
Reincorporado o 19, faise cargo da Alcaldía, tratando de organizar a resistencia. Tras o triunfo da sublevación militar do 18 de xullo escapou para a parroquia de Vilantime, en Arzúa. Foi detido o 4 de agosto, levárono ao cárcere do Partido de Santiago, onde estivo detido até que foi paseado e asasinado o 19 de agosto. O seu cadáver apareceu nunha gabia de Cacheiras (Teo), onde na actualidade hai un pequeno monumento.
Ánxel Casal está presente na novela de Manuel Rivas O lapis do carpinteiro como personaxe secundario sendo un máis dos prisioneiros do cárcere compostelán.
O número 139 de Nós, que xa non chegou a distribuírse normalmente, ía dedicado pola Asociación de Escritores de Galicia a este home, de quen Castelao dixo: “Casal por Galicia fxo máis ca todos nós”.